精准追踪催化反应过程中活性中心结构随时间的动态演化，对于解析催化剂活性增强机制至关重要。然而，常规原位X射线谱学技术通常在分钟到秒量级时间尺度内探测催化剂的稳态结构变化，难以有效捕捉具有高度动态和快速演化特性的非平衡态结构信息，严重制约了对催化机理的深入理解。为此，亟需发展具备高时间分辨能力的原位X射线谱学技术，以实现对非平衡态过程的实时、高精度追踪。此外，随着时间分辨率的提升，实验所产生的海量且复杂的谱学数据使得传统依赖人工解读的方式变得愈发困难。因此，开发基于数据驱动的先进机器学习算法，实现海量数据的高效处理、精准挖掘与深度分析，显得尤为迫切。

近日，中国科学技术大学国家同步辐射实验室、核科学技术学院姚涛教授团队，在捕捉电催化剂非平衡态结构的时间分辨同步辐射X射线谱学研究中取得了新进展。团队采用能量色散X射线吸收谱(ED-XAFS)技术，实现了毫秒级(60 ms)时间分辨全谱“单次采集”，极大地提升了数据采集的效率与精度。结合无监督机器学习算法，从数万张谱图中快速识别并筛选出催化剂重构过程中涉及的关键主成分相。通过对这些主成分随时间的动态变化进行定量解析，精确捕捉到非平衡态中间体的特征结构信息及其动态形成规律(图1)。相关研究成果以“Time-resolved spectroscopy uncovers deprotonation-induced reconstruction in oxygen-evolution NiFe-based (oxy)hydroxides”为题，发表于国际学术期刊《自然•通讯》(DOI: 10.1038/s41467-025-56070-y)。

图1.毫秒时间分辨ED-XAFS结合机器学习捕捉催化剂非平衡态结构

团队与上海光源动力学线站(BL 05U)合作，利用色散弯晶与位敏探测器，成功实现了无机械运动干扰的高精度、高稳定性毫秒级时间分辨全谱采集。针对该技术特点，研究团队自主研制了适用于电催化体系的原位装置，深入研究了镍铁氢氧化物(NiFe LDH)在电催化析氧反应(OER)中的复杂动力学过程。结合机器学习算法的深度解析，首次在毫秒时间尺度捕捉到NiFe LDH在脱质子过程中关键中间体的特征结构信息。结果表明，Fe的引入显著加速了NiFe LDH的脱质子过程，尤其是优先移除共边[NiO6]和[FeO6]八面体之间桥接羟基(Ni2+-OH-Fe3+)上的质子。这一行为触发了高价Ni3+δ活性物种的生成，从而显著提升了OER活性。此研究不仅展示了ED-XAFS技术在捕捉非平衡态结构研究中的巨大潜力，也凸显了数据驱动方法在复杂体系解析中的重要作用。

论文的通讯作者是姚涛教授、姜政教授和曹林林特任副研究员，博士研究生吴丹为第一作者。该研究得到了国家自然科学基金、科技部重点研发计划等项目的资助，并获得了合肥、上海及北京光源的机时支持。